Kedua kakak beradik ini lahir di Saloniki, Yunani. Mereka menjalani pendidikan di Konstantinopel dengan hasil yang gilang gemilang. Syrilus kemudian menjadi seorang filsuf yang masyhur. Oleh Theodora, permaisuri Kaisar Konstantinopel, Syrilus ditugaskan untuk mewartakan Injil kepada bangsa-bangsa yang mendiami tepi sungai Donau. Sedangkan Metodius, adiknya mengasingkan diri dari dunia ramai dan menjadi seorang rahib.
Setelah meletakkan dasar iman yang kokoh bagi umat di tepi sungai Donau, Syrilus kembali ke Konstantinopel. Untuk memperkuat iman dan semangat kerasulannya, ia pergi ke biara Metodius. Sementara berada di sana, Raja Radislaus dari Moravia mengundang para misionaris ke negerinya yang belum beragama Kristen. Metodius bersama Syrilus diutus ke sana untuk mewartakan Injil.
Di sana Syrilus dan Metodius merayakan liturgi dengan menggunakan bahasa Slavia dalam suasana yang semarak dan indah. Hasil karya kerasulannya sangat gemilang sehingga nama mereka tersebar hingga ke Roma. Mendengar berita tentang Syrilus dan Metodius, Paus Nikolas I (858-867) memanggil mereka ke Vatikan. Mereka disambut dengan meriah oleh Sri Paus. Tetapi oleh beberapa orang yang iri hati terhadap keberhasilan mereka, kedua kakak beradik itu diajukan ke pengadilan Sri Paus sebagai pengkhianat karena merayakan liturgi suci dengan menggunakan bahasa Slavia.
Tetapi setelah mendengar keterangan dari keduanya perihal karya kerasulannya, Sri Paus tidak saja menyetujui tindakan dan kebijakan mereka, tetapi bahkan mentahbiskan mereka menjadi Uskup. Sayang, tidak lama kemudian Syrilus meninggal dunia di Roma. Metodius kembali ke Eropa Timur untuk melanjutkan karyanya di tengah bangsa Slavia. Metodius berhasil memperkokoh iman umat di Yugoslavia, Bulgaria dan Dalmasia. Ia kemudian pergi ke Karintia. Di sana ia menghadapi banyak tantangan terutama dari orang-orang yang iri hati terhadapnya. Orang-orang ini melaporkan dia kepada Sri Paus dengan bermacam tuduhan yang memojokkan. Guna membela dirinya Metodius pergi ke Roma. Kali inipun ia berhasil mengalahkan musuh-musuhnya. Sebagai penghormatan baginya, Sri Paus mengangkat dia menjadi Uskup Agung dan ditugaskan di Bohemia dan daerah-daerah lainnya di Eropa Timur. Menurut cerita, Metodius-lah yang mendirikan Keuskupan Kiev di Rusia.
Pada tahun 885 Metodius meninggal dunia di Cekoslovakia. Paus Yohanes Paulus II pada tahun 1980 mengangkat Santo Syrilus dan Santo Metodius menjadi Santo Pelindung untuk seluruh kawasan Eropa. Pesta kedua Santo kakak beradik ini: 14 Pebruari. (Ursula)